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顶刊日报丨黄昱、巩金龙、曲晓刚、任劲松、曾杰、伍志鲲、付宏刚等成果速递20201106
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1. Chem. Soc. Rev.: 用于碱性水电解的非贵金属催化剂：原位表征，理论计算和最新进展
近年来，随着实验和计算技术的进步，用于碱性水电解（AWE）的非贵金属催化剂（NPC）的发展取得了长足的进步。有鉴于此，首尔大学的Jongwoo Lim和Jian Wang等人，系统地回顾了AWE的NPC的最新进展，强调了原位表征技术和密度泛函理论（DFT）计算在发展中的应用。本文要点：1）首先，简要介绍了AWE阳极和阴极反应的基本原理，即析氧反应(OER)和析氢反应(HER)。然后对用于表征AWE催化剂的原位表征技术进行了全面总结，包括XAS，XPS，TEM，电化学质谱和拉曼光谱。2）随后，仔细讨论了DFT的原理，计算方法，应用以及将DFT与机器学习相结合以对NPC进行建模并预测碱性OER和HER的方法。3）随后对AWE的NPC的结构，性能和性能关系的了解的加强，继续概述了它们当前的发展，总结了最先进的设计策略以进一步促进其发展。此外，评估了各种用于AWE的各种广泛研究的NPC的进展。
总之，通过介绍这些方法，进展，见解和观点，该综述将有助于更好地理解和合理开发用于制氢的非贵金属AWE电催化剂。
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Jian Wang et al. Non-precious-metal catalysts for alkaline water electrolysis: operando characterizations, theoretical calculations, and recent advances. Chem. Soc. Rev., 2020.DOI: 10.1039/D0CS00575Dhttps://doi.org/10.1039/D0CS00575D2. Chem. Soc. Rev.：MOF材料在生物医学领域中的应用
阿威罗大学Filipe A. Almeida Paz和波尔图大学Luís Gales对MOF材料在生物医学领域中的应用以及发展前景进行了展望。 本文要点：1）作者在文中着重介绍了MOFs在生物领域的最新研究进展，并且评估了MOFs的细胞毒性。研究表明，基于人体中已有金属的MOFs的毒性往往并不显著。作者也对MIL-、UiO-和ZIF等系列MOFs材料进行了介绍，这类材料也是目前用于递送活性药物成分(APIs)的一类最常用的材料，其具有高负载率和药物缓释等性能。2）多孔性仍然是MOFs最主要的性质之一，它可以保护活性生物分子如酶或抗菌材料等。作者在文中对利用MOFs检测生物流体如尿液和血液中的生物标志物和相关的设备研究进行了综述，并对MOFs材料在未来生物医学领域中的应用前景进行了展望和讨论。多孔材料学术QQ群：813094255
Ricardo F. Mendes. et al. Metal–organic frameworks: a future toolbox for biomedicine? Chemical Society Reviews. 2020DOI: 10.1039/d0cs00883dhttps://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/cs/d0cs00883d#!divAbstract3. Chem. Rev.: 具有单金属原子活性位点的高级电催化剂
以单金属原子为活性位点的电催化剂由于具有较高的原子利用效率和优异的催化活性和选择性而受到越来越多的关注。有鉴于此，约翰霍普金斯大学王超教授、中国科学技术大学曾杰教授、美国加州大学陈少伟教授和香港科技大学邵敏华教授等人，综述了用于各种能量转换反应的单原子电催化剂(SAECs)的研究进展。本文要点：1）首先介绍了不同类型的SAEC，然后概述了控制金属位点的原子分散合成方法和使用最先进的显微镜和光谱技术的原子级分辨表征技术。2）考虑到SAEC的广泛应用，剖析了单原子电催化剂在各种重要的电化学反应中的研究进展，包括析氢反应(HER)、析氧反应(OER)、氧还原反应(ORR)、二氧化碳还原反应(CO2RR)和氮还原反应(NRR)。在每种情况下，均以SAEC的催化性能，结构-性质关系和催化增强机制为例进行了讨论。3）单原子电催化已经发展成为电化学研究的一个新的前沿。SAECs独特的原子结构和吸附特性使其在提高电化学反应的能量转换和化学转化效率方面具有重要的作用。与具有各种表面结构的传统纳米催化剂相比，SAECs被认为是结构明确的活性位点模型，从而可以准确地描述结构-性能关系，并可用于高级电催化剂的合理设计。在许多情况下都已证明了SAECs的优异催化活性和选择性，而先进的催化性能通常源于奇特的金属-载体配位和电子相互作用。由于其对金属元素的高效利用以及在恶劣反应条件下对非贵金属的稳定，SAECs在降低电化学系统成本方面也具有很大的潜力。
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Yuxuan Wang et al. Advanced Electrocatalysts with Single-Metal-Atom Active Sites. Chem. Rev., 2020.DOI: 10.1021/acs.chemrev.0c00594https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.0c005944. Nature Commun.：距离影响晶体的光致发光
最近人们发现了超小金属纳米颗粒中的结晶诱导光致发光减弱现象。然而，这种现象的基本原理尚不明确。近日，中国科学院固体物理研究所伍志鲲等获得了金纳米团簇（Au60S8(SCH2Ph)36）的构象异构体晶体，并研究了其结晶诱导的光致发光减弱的机制。本文要点：1）研究发现，Au60S8(SCH2Ph)36两种晶体中团簇单体之间的距离不同，颗粒间距离的缩短降低了光致发光，作者通过高压光致发光实验进一步支持该结论。2）为了解释这一点，作者提出了一种与距离有关的激发电子非辐射转移模型，并用其它理论和实验结果予以支持。3）该模型还可以解释聚集诱发的猝灭和聚集诱发的发射现象。
该工作增进了人们对聚集态光致发光的理解，有助于理解纳米团簇中构象异构的概念，并证明了高压研究在纳米化学中的实用性。
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Zibao Gan, et al. Distance makes a difference in crystalline photoluminescence. Nat. Commun., 2020DOI: 10.1038/s41467-020-19377-6https://www.nature.com/articles/s41467-020-19377-65. Nature Commun.：基于热氟溶剂浸泡的通用形态工程用于有机体异质结
在有机太阳能电池（OSCs)）爆发式增长之后，具有理想体异质结（BHJ）形态仍然是推动OSCs商业化的关键和挑战。近日，上海交通大学钟洪亮特别研究员，陈立桅教授，Feng Liu，中科院苏州纳米所陈琪副研究员报道了利用氟溶剂的疏水性和随温度变化的相容性，开发了一种新的后处理方法，即热氟溶剂浸泡（HFSS），将BHJ短时间浸泡在热氟溶剂中，从而显著提高了BHJ的光伏性能。本文要点：1）HFSS处理适用于不同的供体-受体组合，包括聚合物/小分子、全聚合物和全小分子体系，进而验证了HFSS在形态优化方面的通用性。2）进一步的研究揭示了氟溶剂在HFSS加工过程中的通用性。首先，高氟化的溶剂通常与有机溶剂不相容，而大多数有机共轭分子和金属氧化物即使在较高的温度下也不溶于这些含氟溶剂。这一疏水特性正好满足了BHJ热SS的要求，保证了氟溶剂作为液体介质具有更好的导热性能。其次，氟溶剂特有的温变性，即随着温度的升高，氟相与有机相的混溶性增加，在较高的临界溶液温度下，氟/有机两相均相相容，这对形态的调节起着至关重要的作用。3）众所周知，原始加工溶剂和添加剂的残留物普遍存在于铸膜中，会导致组分的形态缓慢恶化和分解。然而，残基可以作为一种有用的成分来调节HFSS的分子重组。热氟溶剂穿透共混膜后，能够与残渣均质，然后混合溶剂在BHJ内部扩散。由于残基数量极少，对有机半导体具有良好的溶解性，分子重组加快，强度更强，区域更大，结晶度提高，相分离。因此，由于热和溶剂的协同作用，经HFSS处理的BHJ获得了最佳的形貌，填充因子(FFs)的显著增加证实了这一点。此外，与广泛使用的热退火（TA）相比，HFSS在相对较低的温度下进行，处理时间更短，同时提供了更好的PCEs。
这项工作证明了HFSS是一种稳健的形态工程方法，适用于大规模制造。
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Shan, T., Zhang, Y., Wang, Y. et al. Universal and versatile morphology engineering via hot fluorous solvent soaking for organic bulk heterojunction. Nat Commun 11, 5585 (2020)DOI：10.1038/s41467-020-19429-xhttps://doi.org/10.1038/s41467-020-19429-x6. Chem：单位点[PtZn4]金属间催化剂高效催化丙烷脱氢
丙烷脱氢（PDH）是一种商业化的丙烯生产技术，受到了广泛的关注，但是较高的反应温度会导致丙烯选择性和催化剂稳定性下降。近日，天津大学巩金龙等报道了一种单位点[PtZn4]催化剂，该催化剂可高选择性和高稳定性的催化PDH反应。本文要点：1）作者通过直接H2程序升温还原策略成功构建了以SiO2为载体的PtZn金属间合金（IMA）（Pt：Zn的摩尔比为1），该过程的600℃高温下的富H2气氛有助于无序PtZn纳米颗粒向结构有序PtZn IMA转变。2）实验表明，该催化剂在520°C至620°C范围内可实现超过95％的丙烯选择性。并且在160小时的测试中没有观察到明显的失活，优于PtSn/Al2O3和最先进的Pt基催化剂。3）基于原位X射线吸收精细结构，X射线光电子能谱测量和密度泛函理论计算，作者发现PtZn IMA中表面的[PtZn4]是关键的活性位点结构。[PtZn4]中空间隔离和富电子的Pt1位点很容易促进丙烷的第一次和第二次CH裂解，并且可以抑制表面结合的丙烯的进一步脱氢。抑制了焦炭副反应，从而提高催化剂选择性和稳定性。
该工作报道的通过组装原子有序的IMAs将Pt原子分离成单位点催化剂的策略为制备高效Pt基双金属脱氢催化剂提供了新的途径。此外，该工作有望激发将单位点IMAs用作催化脱氢反应以及处理CO2，N2和其它碳质燃料的催化活性中心的研究。
纳米催化学术QQ群：256363607
Sai Chen, et al. Propane Dehydrogenation on Single-Site [PtZn4] Intermetallic Catalysts. Chem, 2020DOI: 10.1016/j.chempr.2020.10.008https://doi.org/10.1016/j.chempr.2020.10.0087. EES：在立方结构SnTe基热电材料中构建范德华带隙
环保型碲化锡（SnTe）在中温下的实际应用长期受到其平均ZT低于目前最先进的PbTe的严重限制。近日，南方科技大学何佳清报道了通过Sb2Te3合金化和Re的后续掺杂，在SnTe中实现了773 K时的最大优值ZTmax~1.4和超高的ZTave~0.83（323~773 K）。本文要点：1）微观结构分析表明，Sb2Te3合金化在SnTe基体中到处形成范德华带隙结构，导致晶格热导率显著降低；Re掺杂可以在高温下精确调谐载流子浓度，从而进一步提高功率因数。
在Sb2Te3 (SnTe)n样品中形成的类间隙结构及其对热电传输的显著影响可以为今后在SnTe和类似的热电体系中的研究提供指导。
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X. Xu, et al, Constructing van der Waals Gaps in Cubic-structured SnTe-based Thermoelectric Materials. Energy Environ. Sci., 2020DOI: 10.1039/D0EE02638Ghttp://dx.doi.org/10.1039/D0EE02638G
8. Nano Res.: 铂纳米结构中晶界对氧还原反应活性的增强
铂基纳米催化剂被认为是最有效的ORR催化剂，被广泛应用于燃料电池研究。然而，铂催化剂的高成本限制了其广泛的商业应用。催化剂的性能在很大程度上取决于表面结构。已有研究表明，富含晶界的催化结构通常表现出较高的催化活性，然而由于晶格畸变引起的不稳定性，密度通常很稀疏。有鉴于此，美国加州大学黄昱教授和科罗拉多大学波尔得分校Hendrik Heinz等人，通过特定的肽辅助组装，实现了对各种铂（Pt）纳米结构中晶界密度的系统控制，研究了富含晶界的表面对ORR活性的影响。
本文要点：1）借助对铂表面有特异性吸附的多肽，合成了多种富含晶界的铂纳米结构。铂纳米结构的ORR比活性与纳米结构表面的晶界密度之间呈正二次相关。与商业化的单晶Pt/C催化剂相比，富含晶界的Pt超薄纳米片的比活性提高了15.5倍，质量活性提高了13.7倍。2）分子动力学模拟研究表明，ORR的比活性与催化剂表面上的氧的驻留数和驻留时间成正比，而氧的驻留数和驻留时间都与表面晶界密度呈正相关，从而使得富含晶界的纳米结构表现出高ORR活性。
纳米催化学术QQ群：256363607
Zhu, E., Xue, W., Wang, S. et al. Enhancement of oxygen reduction reaction activity by grain boundaries in platinum nanostructures. Nano Res. 13, 3310–3314 (2020).DOI: 10.1007/s12274-020-3007-2https://doi.org/10.1007/s12274-020-3007-29. Angew：仿生构建具有类伪足表面的MOF@COF纳米酶以用于抑制细菌
许多MOFs结构具有模拟酶的功能，但由于其催化活性较低，其在催化和治疗方面的效果往往不尽人意。中科院长春应化所曲晓刚研究员和任劲松研究员对,利用源于自然的灵感，设计了一种具有高效的过氧化物模拟酶活性的MOF@COF纳米酶。 本文要点：1）该纳米酶以MOF的金属节点为活性中心,随后生长的COF结构会产生多级纳米空腔以在活性位点附近形成合适的孔环境，可以富集并激活底物分子,进而增强对细菌的抑制作用。2）此外，COFs具有的类伪足表面使得该系统能够有效地捕捉细菌，从而进一步增强该纳米酶的治疗效率。综上所述，这一研究不仅可以促进新型纳米酶的发展，而且也将拓宽MOF/COF基杂化材料的生物学应用。多孔材料学术QQ群：813094255
Lu Zhang. et al. Nature-Inspired Construction of MOF@COF Nanozyme with Active Sites in Tailored Microenvironment and Pseudopodia-like Surface for Enhanced Bacterial Inhibition. Angewandte Chemie International Edition. 2020DOI: 10.1002/anie.202012487https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.20201248710. Angew：超薄单晶MgO（111）纳米片
合成高质量的非层状金属氧化物二维纳米材料是一个巨大的挑战，尤其是在需要长程单晶性和清洁的高能表面的情况下。近日，苏黎世联邦理工学院Christophe Copéret，Pengxin Liu，Marc-Georg Willinger等报道了超薄单晶MgO（111）纳米片（MgO-NS）的合成。本文要点：1）作者通过两步过程合成了MgO-NS，包括形成超薄Mg（OH）2纳米片作为前驱体，以及在动态真空下加热下选择性地进行定向转化。作者通过高分辨率TEM（HRTEM）直接观察到了由堆叠的（111）面组成的MgO-NS的单晶。原位粉末X射线衍射（pXRD）和热重分析（TGA）表明，通过真空处理实现的脱水过程中水蒸气分压的降低是产生单晶性的关键。2）进一步表征表明，MgO-NS富含缺陷的表面具有末端-OH基团，3个配位的O2-位点，低配位的Mg2+位点以及氧空位处捕获的单个电子，这使MgO-NS具有很高的反应性。3）作者还将MgO-NS用于CO分子活化。实验发现，在低温和低压下，CO在该纳米片可形成强吸附，并将CO分子耦合为C2物种。
该工作报道的以克为单位合成超薄单晶MgO（111）纳米片的简单方法为探索其表面化学性质并在这些非常规表面上生成功能材料（例如非均相催化剂）提供了可能性。
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Pengxin Liu, et al. Ultrathin Single‐crystalline MgO (111) Nanosheets. Angew. Chem. Int. Ed., 2020DOI: 10.1002/anie.202013196https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.20201319611. Angew：具有可调能带结构的超薄多孔碳氮化物束用于同时太阳光催化水裂解和苯甲醇选择性氧化
合理设计具有多种功能的光催化剂，包括有机合成和水分解，具有广阔的应用前景和挑战性。近日，黑龙江大学付宏刚教授，蒋保江研究员报道了基于L-精氨酸(L-Arg)和三聚氰胺制备的不对称超分子前驱体的热解反应，合成了不对称超分子氮化碳(ACN)束。本文要点：1）ACN具有可调的带隙(2.25 eV~2.75 eV)和具有超薄孔壁的中空微管，丰富了反应中心，改善了可见光吸收，增强了电荷分离。2）在苯甲醇存在下，ACN表现出良好的水裂解能力（95.3 μmol/h），同时在太阳光照射下，苯甲醇被选择性氧化为苯甲醛（转化率为90 9%，选择性为99 7%）。3）研究人员对于同时进行的反应，进行了二维同位素标记、分离和检测，以确认释放氢的质子源是水。同时，研究人员对水的裂解和苯甲醇的氧化机理进行了理论推导，以期对在一个体系中同时利用光生电子和空穴提供指导。
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Baogang Wu, et al, Ultrathin Porous Carbon Nitride Bundles with an Adjustable Energy Band Structure toward Simultaneous Solar Photocatalytic Water Splitting and Selective Phenylcarbinol Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed., 2020DOI: 10.1002/anie.202013753https://doi.org/10.1002/anie.202013753 12. Angew：Cu4TiSe4在室温下的超低晶格导热率
超低导热率在各种应用领域中引起了极大的关注，例如电磁学，热障涂层等。近日，印度理工学院Partha P. Jana等报道了Cu4TiSe 4的晶体结构和传输性质。
本文要点：1）与之前的报告不同，Cu4TiSe4结晶于中心对称空间群P-43m（cP9），并具有Cu3VSe4结构（cP8），在（000）处有一个额外的Cu位点。在室温X射线衍射实验中没有观察到超晶格的迹象。室温结构显示铜位点存在无序，这与以前的报告有所不同。2）Cu4TiSe 4是一种无毒且低成本的材料的独特示例。研究表明，该材料在室温下具有0.19 W m-1 K-1的超低晶格导热率。其具有异常低的热导率的主要原因与原子晶格及其动力学有关。3）该材料极低的晶格导热系数（kL）可以归因于与Se原子部分杂化的Cu定域模的存在，这避免了声学声子模的穿越并以降低的频率到达区域边界。4）像声子玻璃电子晶体一样，Cu4TiSe 4开辟了寻找高效的热电材料的道路，即使具有相对较高电阻率和较大带隙的硫属化物，只要它们具有轻键合阳离子的亚晶格结构。
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Biplab Koley, et al. Ultralow lattice thermal conductivity at room temperature in Cu4TiSe4. Angew. Chem. Int. Ed., 2020DOI: 10.1002/anie.202014222https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202014222
信息来源：纳米人
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