IF 11.6!石墨烯铠装镍纳米颗粒促进稳定和选择性的丁二烯加氢
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采用利用柠檬酸的简便热解策略制备由石墨烯层(Ni@C)封装的镍纳米颗粒,用于选择性丁二烯加氢。系统地调整煅烧温度(873–1173 K)可以控制 Ni 粒径(12.8–27.5 nm)和碳封装厚度。在较高温度(1073–1173 K)下合成的催化剂表现出优异的性能,在 373 K 下实现了 97%的丁烯选择性,并在 100 小时内保持了>98%的初始活性。相比之下,在较低温度(873–973 K)下碳化的催化剂表现出与过多的碳沉积相关的快速失活。动力学研究表明,膨大的 Ni 颗粒增强了丁二烯的吸附,而丁二烯与中间产物丁烯之间的相对吸附强度增加,从而抑制了丁烷的过度加氢。石墨烯覆盖层不仅有效减轻了镍暴露在空气中的氧化,而且在加氢条件下防止了金属团聚,确保了结构的完整性。比较评估强调了精心设计的石墨烯封盖镍催化剂在平衡选择性和寿命方面优于传统体系。本研究推进了需要精确产品控制的工业加氢工艺封装工程催化剂的合理设计。



创新点

1.该研究核心创新在于采用柠檬酸这一廉价绿色前驱体,通过一步热解策略同步实现镍纳米颗粒的生成与石墨烯层的原位封装,工艺简便且易于调控。

2.系统揭示了煅烧温度对核壳结构的双重控制机制,即温度升高同步驱动镍粒径增大与碳封装层增厚,此关联性调控为类似封装催化剂的设计提供了明确参数。

3.创新性地指出石墨烯封盖层在反应中扮演双重角色:既在空气中保护镍核免受氧化,又在反应条件下动态稳定金属颗粒、防止热团聚,从而将封装结构从静态保护提升至动态稳定概念。


对科研工作的启发

1.本研究启发了通过前驱体化学与热力学参数协同调控核壳催化剂精细结构的思路,表明非贵金属封装体系通过精确设计可达到甚至超越传统催化剂的性能。

2.动力学分析揭示了尺寸依赖的吸附增强效应,启发了未来研究可通过理论计算与实验结合,定量解析封装层对反应物/产物扩散能垒及中间体吸附强度的微观影响机制。

3.催化剂在低温碳化下因积碳失活的现象警示,封装催化剂的碳层质量至关重要,未来需平衡碳源分解动力学与金属还原动力学,以实现致密且具有适度渗透性的理想碳壳。


原文链接

Graphene-armored nickel nanoparticles promote stable and selective butadiene hydrogenation


Carbon ( IF 11.6 )

Pub Date : 2025-06-16

DOI: 10.1016/j.carbon.2025.120536

Mengqi Yang,  Tongtong Feng,  Shuangfeng Ren,  Jingyi Chen,  Xiaoling Mou,  Li Yan,  Ronghe Lin,  Yunjie Ding


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