该研究以题为“Slow-water strategy for fracture-resistant hydrogels”发表在Nature Communications上。

      水凝胶中的水常常因水的增塑作用而被忽视或被认为会损害水凝胶的力学性能，这种作用会削弱链间相互作用并加速裂纹扩展。在此，我们提出了一种慢水策略，以增强水凝胶的抗断裂能力。通过将自由水转化为缓慢迁移的中间水，我们通过减少聚合物链周围的自由体积来抑制过量的链运动，从而增强链间相互作用并显著延长载荷传递长度。值得注意的是，即使仅含13%的聚合物含量且无需额外网络设计，这些水凝胶仅通过介质设计即可实现断裂韧性与疲劳阈值的数量级提升，且这些增强效果被证实主要由中间水主导。该策略具有通用性，为理解中间水在生物系统中的作用提供了见解，并为在复杂应力条件下强化仿生材料开辟了创新途径。

文献速览

图1

a 通过强氢键和水合作用实现慢水流策略。b ATR-红外光谱显示-OH伸缩峰的变化。c PAAm-L、PAAm-M和PAAm-H水凝胶的低场核磁共振曲线（此处，PAAm-L、PAAm-M和PAAm-H水凝胶分别表示具有低、中、高中间水浓度的PAAm水凝胶）。d 水凝胶的弛豫时间T₂和相关时间τc。e 拉曼光谱显示拟合峰，代表PAAm-H水凝胶中的中间水（IW）和自由水（FW）。f PAAm-L、PAAm-M和PAAm-H水凝胶中强结合水（SBW）、中间水（IW）和自由水（FW）的含量。g 通过动态热机械分析仪对三种水凝胶进行-30 °C至20 °C的温度扫描。曲线为损耗因子随温度的变化，其中损耗因子的峰值位置对应材料玻璃化转变的温度范围。PAAm表示聚丙烯酰胺；PAAm-L、PAAm-M和PAAm-H分别表示具有低、中、高中间水含量的PAAm水凝胶。ATR-IR表示衰减全反射红外光谱；FW表示自由水；IW表示中间水；SBW表示强结合水；T₂表示质子自旋-自旋弛豫时间；τc表示相关时间；tan δ表示损耗因子。

图2

a PAAm-L、PAAm-M 和 PAAm-H 水凝胶的应力-拉伸曲线。b 三种水凝胶的断裂韧性。Γ 表示断裂韧性，W(λ) 是拉伸 λ 时的应变能密度，H 是初始试样高度。c 游离水转化为中间水可减少聚合物链周围的自由体积并抑制过量链运动。d PAAm-L、PAAm-M 和 PAAm-H 水凝胶的非线性弹性长度和耗散长度。l 和 ξ 分别表示非线性弹性长度和耗散长度。e 缓水策略与网络设计策略、填料增强策略及脱水策略的比较。f PAAm-L 和 PAAm-H 水凝胶的循环裂纹扩展速率 dc/dN 与施加能量释放率 G 的关系。G 表示施加的能量释放率，dc/dN 表示每加载循环的裂纹扩展速率。g PAAm-H 水凝胶在循环加载下的单切口试验（最大拉伸 = 6）。N 表示加载循环次数。h–k 验证缓水策略在增强水凝胶力学性能方面的通用性和有效性。h 蔗糖修饰的 PAAm 网络的应力-

图3

a 混合聚丙烯酰胺链、海藻糖和水分子的分子动力学模型。b 水分子的扩散系数随海藻糖含量变化，选取稳态值。小图以0.45 M为例，说明选取稳态值的方法。c 海藻糖分子的扩散系数随海藻糖含量变化，选取稳态值。插图以0.45 M为例，展示了模拟过程中对应海藻糖浓度下的稳态迁移率。d 含有20个海藻糖分子的聚合物分子的径向分布函数（RDF）。e 链的自由运动空间半径Rp随海藻糖分子数量增加而变化。两个圆圈展示了具有不同Rp值的聚合物链的示意图。RDF表示径向分布函数，Rp表示聚合物链的自由运动空间半径。

图4

a 水凝胶应力测试装置示意图。b PAAm-H水凝胶在双轴应力下的稳定性测试。(i) PAAm-H水凝胶在水平方向恒定拉伸4条件下的双轴应力静态稳定性测试。(ii) PAAm-H水凝胶在水平方向最大拉伸4条件下的双轴应力动态稳定性测试。c 基于水凝胶气球的离体类组织软支撑模型示意图。d 猪胃模型中水凝胶气球的器件级变形-稳定性演示。(i) PAAm-L与PAAm-H水凝胶气球的支撑能力比较。(ii) PAAm-H水凝胶气球在猪胃模型中的短期静态和循环变形稳定性。

参考信息

Nature Communications（IF 18.1）

Pub Date : 2026-08-25,

DOI: 10.1038/s41467-026-76816-6

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