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膜基渗透功率采集是一种可持续发电的策略。具有高离子电导率和选择性的二维纳米流体是渗透能转换的新兴候选材料。然而,纳米约束下的离子扩散受到均匀的单调电荷调节和严重的浓度极化的二维膜的阻碍,这导致了不理想的功率转换性能。这篇文章报道了一种具有两层结构的不对称纳米通道膜,其中二维过渡金属碳化物/氮化物(MXenes)的尺度通道作为控制离子输运的屏蔽层,嵌段共聚物(BCP)的纳米级孔隙是具有有序纳米形结构的ph响应阵列。这种高效的渗透能发生器可以推进对基于mxene的异质纳米流体器件作为膜基能量转换技术的范式基本理解。
图1.MXene/PS-b-P2VP异质渗透发电机的制造示意图。
在上图中,a)异质膜的制备。PS290000-b-P2VP72 000 在通过真空辅助过滤获得的二维MXene膜上进行自旋涂层。b)基于MXene/PS-b-P2VP异质膜的浓度梯度下的渗透能转换示意图。PS-b-P2VP相对pH敏感;因此,在不同的pH值下可以调节孔径和电荷特性,从而调节非均匀纳米通道的离子传输和渗透发电能力。
上图中,a)已制备的PS-b-P2VP膜在MXene膜上的扫描电镜图像。b)PS-b-P2VP膜表面在一系列pH值下的接触角。c)PS-b-P2VP膜浸没在0.01m氯化钠水溶液中的液相AFM图像,pH值从3.0调节到11.0。不同的孔径与吡啶基团(pKa≈5.2)在P2VP链上的质子化和脱质子化有关。当pH超过5.2时,孔隙径急剧上升到≈60nm。d)MXene/PS-b-P2VP异质膜的横断面扫描电镜图像。e)层状MXene薄膜的横截面图像。f)不同pH值下完全水合MXene膜的XRD光谱。
图3.MXene/PS-b-P2VP异质膜的表面电荷控制的离子跨膜性质。
上图中,a)自制的收集渗透能并提供外部负荷电阻的实验装置示意图。在pH为11处,两种正向和反向扩散两种构型下50倍梯度的I-V曲线。在MXene侧有高浓度的氯化钠溶液(红色曲线)下,Isc的绝对值为15.5μA。在pH11处的氯化钾盐度梯度下,异质膜的校准扩散电位(Ediff=VOC−Eredox)和跨膜离子转移数(t+)。d)输出功率密度和电流密度作为50倍浓度梯度下负载电阻的函数。在负载电阻为≈5.5kΩ时,输出功率密度达到6.74Wm−2。e)膜在渗透能转化过程中的稳定性能。
综上所述,通过在异质结构上部的ph响应BCP层,制备了一种基于mxene的异质纳米流体器件。由于具有不对称纳米通道、化学成分和可调表面电荷密度的异质结,在模拟海洋/河流水系统中实现了高达6.74Wm−2的功率密度。这种不对称的异质结构由于在宽pH范围内的不对称电荷和尺寸分布,损害了均匀mxene结构所束缚的浓度极化。此外,在高pH值下,异质膜的跨膜离子通量和选择性也有所提高。这项工作可能为在广泛的pH范围内的高效渗透发电创造机会,特别是为在极端pH值下的工业废水的渗透能转换创造了可能性
https://doi.org/10.1002/adfm.202105013
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