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在太阳能转换、光催化与显示技术等领域,胶体量子点(QDs)因其尺寸可调的能带结构与优异的光学性质而被广泛研究。不同于传统分子体系,单个量子点可同时吸收多个光子形成多激子态。然而,多激子态的主要衰减途径是非辐射俄歇复合(Auger recombination),其双激子态寿命通常仅为数百皮秒,并随激子数量增加而急剧缩短,从而严重限制了多激子能量的有效利用。 近日,香港科技大学/香港中文大学(深圳)唐本忠院士(点击查看介绍)与中国科学院大连化学物理研究所吴凯丰研究员(点击查看介绍)共同领导的研究团队在《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)上发表了最新研究成果。本研究中,团队创新性地构建了一个基于聚集诱导发光分子(AIEgen, TBBA)的能量受体系统,并通过共价锚定将该分子固定于无镉、无铅的ZnSe/ZnS核壳量子点表面。该体系通过两步高效电荷转移实现了量子点多激子能量向AIE分子三线态的高效转换。超快瞬态吸收光谱结果显示,即使在平均激子数高达5.2的条件下,第一步电子转移效率仍可达96%。与传统受体分子不同,该体系中的第二步空穴转移过程直接导致TBBA分子的三线态生成,其三线态产率与平均激子数呈线性关系,表明多激子态与单激子态的三线态产率基本相同。
基于该新机制,研究团队实现了量子点多激子态能量在分子三线态中的有效存储,使多激子寿命从几十皮秒显著延长至 200 微秒,并进一步成功应用于光化学反应。这不仅显著延长了多激子能量的存活时间,也为实现光能到化学能的高效转化提供了新的材料平台。更重要的是,本研究首次将AIE分子的应用拓展至电荷/能量受体领域,展现了其在分子光物理与能量转换研究中的独特潜力。 由于该体系采用无重金属(Cd、Pb) 的环保量子点,并结合AIE分子优异能量俘获特性,未来有望在光催化和光电器件等方向发挥重要作用。
图1. 从ZnSe/ZnS量子点到TBBA分子的多激子能量转移
本研究的共同第一作者为香港科技大学的何山博士与谢会琳博士,通讯作者为中国科学院大连化学物理研究所吴凯丰研究员、香港中文大学(深圳)唐本忠院士/张健全教授,以及香港科技大学林荣业教授。本研究得到了国家自然科学基金、中国科学院、中央高校基本科研专项资金、新基石科学基金会、广东省高等学校聚集体科学基础研究卓越中心、深圳市孔雀团队、香港研究资助局及创新科技署的支持。
研究团队介绍
吴凯丰,中国科学院大连化学物理研究所研究员、博士生导师、研究组长,2025 年入选新基石研究员项目。2010年获中国科学技术大学学士学位,2015 年获美国埃默里大学化学博士学位,后在美国洛斯阿拉莫斯国家实验室开展博士后研究工作,2017 年加入大连化物所。主要研究低维光电材料(量子点等)的激子、载流子与自旋超快动力学及其在新能源、量子和发光技术中的应用,以第一/通讯作者发表Science、Nat. Mater.、Nat. Nanotechnol.、Nat. Photonics、Nat. Energy、Nat. Commun./Sci. Adv.、 J. Am. Chem. Soc./ Angew. Chem. Int. Ed. /Chem/Adv. Mater.等。曾获得科学探索奖、中国科学院青年科学家奖、中国科学院青年五四奖章、中国化学会青年化学奖、美国化学会Victor LaMer奖、日本化学会杰出讲座奖、美国物理学会Future of Chemical Physics奖等重要奖项荣誉。
唐本忠,中国科学院院士、发展中国家科学院院士、亚太材料科学院院士、国际生物材料科学与工程学会联合会“生物材料科学与工程Fellow”、英国皇家化学会会士、国家自然科学基金基础科学中心项目负责人,曾任广东省引进创新科研团队带头人、973计划项目首席科学家、国家自然科学基金重大项目负责人。现任中国化学会常务理事、华南理工大学和德国威利出版社(Wiley)联合期刊Aggregate主编、《中国科学:化学》副主编、《化学进展》副主编、Adv. Polym. Sci. (Springer)编辑等。2001年在国际上首次提出了AIE的概念并阐述了该现象的机理,创制了一系列具有原始创新性和自主知识产权的发光新材料,开发了它们在光电器件、化学检测和生物传感等领域的高技术应用,开创了一个中国科学家引领、国外科学家跟进的新研究领域。作为AIE概念的提出者和研究的引领者,连续入选化学和材料双领域高被引用科学家。同时,唐本忠教授先后获得多项荣誉及奖励,如国家自然科学一等奖(2017),何梁何利科学与技术进步奖(2017)、第27届夸瑞兹密国际科学奖(2014)、美国化学会高分子学术报告奖(2012)、国家自然科学二等奖(2007)、裘槎高级研究成就奖(2007)、中国化学会高分子基础研究王葆仁奖(2007)和爱思唯尔出版社冯新德聚合物奖(2007)等。
林荣业,香港科技大学化学系研究教授。分别于1996年、1998年和2003年在香港科技大学化学系获得学士、硕士和博士学位。主要研究方向包括具有线型和超支化结构的新型聚合物的设计与合成、新型炔烃聚合反应的开发,以及新型AIE材料的设计、合成和应用。自1998年至今,已开发了多种新合成方法并用其合成了超过200种不同的具有独特光学、介晶相学、手性光学、电子性质的线型聚乙炔和超支化亚芳烃类聚合物。撰写专著章节32章,发表论文640余篇,总引用次数10,0000余次,h因子为153。全球化学科学家最新排名第169(中国排名第18),连续多年年被汤森路透社评为化学领域“高被引科学家”。
张健全,香港中文大学(深圳)理工学院助理教授,博士生导师,国家级青年人才项目入选者,校长青年学者。2015年本科毕业于浙江大学高分子系,以及竺可桢学院工程教育高级班;2019年博士毕业于香港科技大学化学系,随后于香港科技大学从事博士后研究;2023年6月加入香港中文大学(深圳)聚集体科学实验室。主要研究领域为有机光电功能材料(光伏/闪烁体方向)、近红外二区生物医药材料、材料聚集态结构以及电子过程等。迄今发表论文90余篇,其中以第一或通讯作者发表40余篇,包括Nat. Energy, Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Joule, Energy Environ. Sci.等,被引9000余次,h因子为48;其中13篇论文被评为ESI高被引论文,第一作者文章单篇最高引用超过1000次。主持国家级人才项目,国家自然科学基金面上项目,广东省基础与应用基础研究基金面上项目,深圳市自然科学基金面上项目等;参与科技部重点研发项目,广东省高等学校聚集体科学基础研究卓越中心项目等。
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