ACS Nano | 材料信息学框架：加速发现高折射率二维材料

准确高效地预测二维（2D）材料的光学性质对于光子学应用至关重要，但由于理论与实验方法存在差异，这一任务依然具有挑战性。在这里，我们提出了一个基于物理的机器学习（ML）框架，用于加速二维材料的筛选。它结合了第一原理密度泛函理论（DFT）计算和图神经网络模型，并结合实验光谱验证和柯西模型积分。在此框架下，我们收集了一个包含 1000 多种过渡金属双烷化物（TMD）单层及其光学特性的数据库。我们还提出了一种通用方法，用于定义二维结构具有物理意义的厚度，从而修正基于 PBE 的密度泛函理论获得的光学性质。利用收集到的数据库，我们开发了一个基于柯西模型的机器学习模型，用于计算近红外（755–1064 nm）区域的折射率。所开发的方法反映了单分子层原子结构与其光学性能之间的相关性，这一点通过对独立二维材料数据库的广泛测试得到了证实。因此，我们的机器学习驱动策略为快速筛选具有定制光学功能的新型单层材料提供了强大工具，显著加速了下一代光子材料的发现和设计。作为应用，我们还进一步展示了高折射率候选材料如 Bi2Te2Se 如何实现单层波导中增强的场约束和长串扰长度，突出其集成光子学的潜力。

该研究以题为“Materials Informatics Framework for Accelerated Discovery of High-Refractive-Index 2D Materials”表在ACS Nano上。

图1. 二维材料密度泛函理论（DFT）计算中定义单层厚度的两种策略：（a）“方法1”——将体相范德华结构厚度除以层数；以及“方法2”——测量硫族元素间距离加上两倍的硫族元素范德华半径。面内折射率光谱对比（实线：DFT；虚线：实验）：（b）MoS₂（厚度=6.05 Å）、（d）WS₂（厚度=6.72 Å）、（c）WSe₂（厚度=5.75 Å），这些单层的厚度均采用“方法2”定义。高亮区域突出显示了可见光-近红外范围内的差异。
图2.所收集的二维过渡金属硫族化合物（2D TMD）材料数据集的说明。（a）来自C2DB的代表性TMD单层，按其在两个近红外波长（785纳米和1064纳米）下的面内折射率进行定位。Y轴表示折射率范围，X轴勾勒出相关的光谱区域。（b）按成分模式划分的单层的频率分布。（c）按点群划分的单层的分布，以及相应的面内折射率直方图。

图3. 预测与波长相关的折射率的工作流程。（a）两阶段工作流程概述。ALIGNN模型在单一波长（1064纳米）下进行训练，以学习每种二维过渡金属硫族化合物（TMD）材料的256维嵌入。这些嵌入进一步用作多层感知器（MLP）的输入，以预测柯西系数（A、B），从而得到近红外波段与波长相关的折射率。（b）二硒化钨（WSe₂）的密度泛函理论（DFT）计算值（紫色散点）、我们的框架预测值（红色实线）和GNNOpt预测值（虚线）的折射率对比。阴影区域表示近红外窗口（755-1064纳米），机器学习模型正是针对该窗口开发的。

图4. 来自亚历山大数据库的透明近红外过渡金属二硫属化物（TMD）单层（例如Mo₃WS@MoWSe₄、VS、VS₂、VSeS）和非透明近红外TMD单层（例如NbRhS₄、CrS₂、VCoS₄、TaMnS₄）的机器学习预测与密度泛函理论（DFT）计算的波长相关折射率及均方根误差（RMSE）分布（700-1100 nm）的比较。

图5. C2DB（黄色）和Aleexandria（紫色）类过渡金属二卤化物（TMD）单层的并列比较，按其晶体系统和化学结构（如AB₂、AZB₃）排序。右侧面板提供了近红外区域的光学常数。

图6. BizTezSe单层波导中的串扰。(a) BizTezSe和MoS₂的倏逝场因子与有效厚度的关系，系统地显示出在纳米级厚度下，BizTezSe的约束略强。(b) 耦合BizTezSe波导中的电场分布|E|。偶模和奇模的传输矩阵计算以及相应的串扰长度与波导间距的函数关系。由于具有更高的折射率，Bi₂Te₂Se的串扰长度明显长于MoS₂。所有被研究单层的扩展比较在图S6-S14中提供。

总结

二维材料的光学性质是光子器件研发的关键，尤其是那些折射率能冲到4.0以上的家伙，在超薄透镜、波导、生物传感器这些方向潜力巨大。可问题来了：实验测起来费劲，理论算吧，二维材料的“厚度”又是个老大难——定义不准，折射率就算到天上去也对不上实测。更麻烦的是，新材料层出不穷，一个个去算根本不现实。这套研究干脆把机器学习搬来救场。研究者先搞了个靠谱的数据库：用密度泛函理论算了1000多种过渡金属硫化物单层的光学性质，关键是把厚度定义捋清楚了——用层间硫族原子距离加上两倍范德华半径，算出来的折射率跟实验对得上。有了这个底子，再训练图神经网络，让模型学会从原子结构看光学性能。更妙的是，他们没止步于算单个波长，而是用柯西色散模型把近红外波段（755-1064纳米）的折射率曲线整个给拟合出来了。

招有多好用？拿去扫了一圈Alexandria数据库里的近万种二维材料，真就捞出来一批折射率比传统材料还猛的新面孔，比如Bi₂Te₂Se。把它放进波导里一试，发现信号串扰比MoS₂弱得多，意味着光路能做得更密、器件可以更小。这路子等于给二维光子学装了个加速器——不用每个材料都去烧钱烧时间地试，靠模型就能筛出最有戏的那几个，直接推着新一代光电器件往前走。

参考文献：

DOI: 10.1021/acsnano.5c10644