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光催化及环境光化学课题组-赵进才

文章来源:北科新材 浏览次数:4402时间:2020-08-10 QQ学术交流群:1092348845

污染物光催化降解新原理和新方法


低浓度、高毒性、难降解有机污染物是国际上十分关注的一类新型污染物,用传统技术很难处理,因此,建立和发展新的消除原理和方法是环境化学领域重要的研究课题之一。课题组通过长期系统研究染料污染物可见光光催化降解,提出并确立了不同于传统紫外光光催化的可见光光催化反应新原理,提供了一个实现宽带隙半导体的可见光光催化的新途径;构建了系列基于铁配合物的可见光光催化体系,可在温和条件下、宽pH范围内将有机污染物高效降解;针对难氧化降解的(全)卤代污染物,构建了基于质子耦合电子转移的光催化还原降解的新体系。

染料污染物可见光光催化降解

质子耦合电子转移的光催化还原机理

大气颗粒物表面光化学过程

大气气溶胶颗粒在大气环境中经历复杂的物理化学变化从而影响全球气候和空气质量。大气气溶胶颗粒表面HNO3/NO3-的光化学反硝化过程是一个重要的大气变化过程。这一反硝化过程会释放HONO和NOx,它们分别是·OH和O3的前体物,这将对大气氧化能力以及生物地球氮循环产生重要的影响。课题组聚焦于北京城市PM2.5气溶胶上HNO3/NO3-的光化学反硝化过程,通过在北京市区采集2016年4月至2018年4月的PM2.5气溶胶样品,研究分析了PM2.5上HNO3/NO3-光解过程中所释放的HONO对大气HONO未知来源的贡献,研究了环境因素对这一过程的影响。此外,研究了PM2.5在光照下发生反硝化过程的机理,指出了PM2.5不同组分包括吸光物质、水溶性无机盐、水溶性有机酸在PM2.5上HNO3/NO3-光解过程中的作用。

另一方面,黑碳是由化石燃料和生物质的不完全烧产的,是大气溶胶的重要组成部分。黑碳一经排放到大气中,就会与大气中的无机、有体相互作用,自身发生老化过程,进而影响其环境效应。黑碳与空气中O2的非均相光化学反应是黑碳光化学老化的重要途径。课题组利用原位衰减全反射红外、傅里叶转换离子回旋共振质谱和电子顺磁共振等手段研究了黑碳与O2非均相光化学反应过非均相光化学反应过程中黑碳基团的变化、分子组成以及活性氧物种产生,揭示了程中黑碳基团的变化、分子组成以及活性氧物种产生,揭示了程中黑碳基团的变化、分子组成以及活性氧物种产生,揭示了非均相光化学老的机制及其对环境的影响。

新型环境纳米材料及纳米光催化

利用TiO2光催化降解有毒有机污染物是目前国际上十分关注的研究领域,但TiO2只能吸收波长小于387nm的紫外光,在可见光照射下没有光催化活性。因太阳光中只有不足4%的光能为紫外光,而人造紫外光源又有耗电大,设备昂贵,稳定性差等缺陷,因此研制新的光催化剂使得它能够吸收太阳光中的可见光,利用空气中的氧作为氧化剂,有效地降解有毒有机污染物成为光催化领域关键的科学难题。该研究方向主要包括新型基于TiO2修饰与改性的光催化材料及基于金属配合物的可见光光催化材料两大部分。如课题组成功地利用简单的溶胶-凝胶(Sol-Gel)方法研制出新型可见光光催化剂Ni2O3/TiO2-xBx。用非金属元素B置换TiO2晶格中的部分氧,可以有效地将TiO2的吸收光谱扩展到可见光区域,同时用过渡金属氧化物Ni2O3对TiO2表面改性,可以极大地提高可见光光催化活性。非金属元素B或Ni2O3单一组分改性的光催化剂都没有可见光光催化活性,而二元协同改性,同时实现了扩展光催化剂吸收波长到可见光区域和抑制空穴/电子对复合的双重目的。用该光催化剂在可见光(波长大于420nm)照射下,以空气中氧分子为氧化剂,可将有毒有机污染物2,4,6-三氯苯酚,2,4-二氯苯酚等有效地降解为二氧化碳、水和氯离子。

新型可见光光催化剂(Ni2O3/TiO2-xBx)及其降解机理

系列Fe配合物可见光光催化材料

微量污染物光化学检测新方法新原理

构建了一系列基于自组装一维有机纳米材料的新型荧光和光电导检测方法,应用于检测微量有毒、有害气相目标分子和重金属离子。研究的核心包括具有分子识别功能的构筑单元的分子设计与超分子自组装构建高荧光发射效率与光电导率有机纳米材料。与传统高分子膜传感材料相比,构建的荧光有机纳米传感材料对有毒、有害气相分子包括各类有机胺(如苯胺等),硝基芳烃化合物,苯酚等的灵敏度提高几个数量级。同样的原理也成功应用于超选择性检测重金属汞离子。开创的光电导检测方法则利用污染物分子与传感材料界面的光诱导电荷分离与传输的敏感性,实现选择性地检测同类污染物中具体不同分子。

一维荧光有机纳米材料高灵敏度和高选择性地检测有机胺蒸气

光催化绿色有机合成


光催化选择性有机合成由于其条件温和、绿色、利用太阳能等有毒近年来得到了越来越多的关注。通过选择合适的底物分子、溶剂火堆光催化剂进行设计改性,我们可以得到很高的选择性,课题组近期在醇类及胺类分子选择性合成相应的醛酮及亚胺等方面取得了重要的突破,并且对O2参与的反应机理进行了深入的研究。

TiO2光催化氧化伯胺为相应的亚胺类化合物

信息来源:纳米人








 

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