CO₂排放量的显著增加和持续加速损耗的化石燃料，带来了严重的全球气候变暖和燃料短缺的问题。光催化被认为是有望解决这一问题的有效方法。光催化剂中，二氧化钛(TiO₂)凭借化学稳定、环境友好和资源丰富被给予厚望。然而，单组分光催化剂由于难以兼顾较强的氧化还原能力和较宽的光响应范围而受到限制。

成果简介

近日，武汉理工大学的余家国教授、香港教育大学的Wingkei Ho教授和亞捷隆大學的Wojciech Macyk教授在国际顶级期刊Applied Catalysis B: Environmental发表了题目为“2D/2D/0D TiO₂/C₃N₄/Ti₃C₂ MXene composite S-scheme photocatalyst with enhanced CO₂ reduction activity”的论文。通过在二维(2D)TiO₂介孔纳米片上原位生长C₃N₄层制备核壳结构的2D/2D范德华异质结(二氧化钛/ C₃N₄)，随后借助静电作用使零维(0D) Ti₃C₂ MXene量子点(TCQD)分布在C₃N₄表面。与TiO₂、C₃N₄、TiO₂/C₃N₄和C₃N₄/Ti₃C₂相比，构建的2D/2D/0D TiO₂/C₃N₄/Ti₃C₂复合异质结在CO和CH4的制备方面展示出更强的CO₂还原活性。X射线光电子能谱和电子顺磁共振分析表明，CO₂的还原主要为分段电荷转移机制。这项工作为异质结的数量和类型的调控提供了一个合理的结构设计，并进一步深入了解了多结光催化剂的机理。

图 1 TCQD修饰的TiO₂/C₃N₄核壳纳米片的的制备示意图。

图 2 TCQD修饰的TiO₂/C₃N₄核壳纳米片的形貌。

图 3 TCQD修饰的TiO₂/C₃N₄核壳纳米片的晶型。

图 4 制备样品的光催化CO₂还原性能。

图 5 瞬态光电流响应和EIS能谱。

图 6 MS图。

图 7 分段电荷转移机制。

结 论

简而言之，通过TCQD修饰的TiO₂/C₃N₄核壳纳米片的界面自组装制备出独特的二维范德华异质结。CO₂还原后得到的CO和CH4的产率分别是TiO₂和C₃N₄的3倍和8倍。结果表明，TiO₂/C₃N₄界面的s型异质结和C₃N₄/TCQD界面上的肖特基异质结在催化过程中起主要作用。这项工作为异质结的数量和类型的调控提供了一种合理的结构设计策略。

原文链接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337320304215

信息来源：MXene学术

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