一、文章概述
锌金属具有理论容量大、工作潜力大、资源丰富、本质安全、成本低等优点，被认为是最有前途的水电池阳极候选材料之一。然而，枝晶生长和副反应带来的危害阻碍了其实际应用。针对上述问题，设计并构建了由电子导电硫掺杂三维MXene和离子导电ZnS组成的Zn阳极非均质保护层。硫掺杂和在MXene上形成三维结构是在ZnS生成过程中同时实现的。掺硫3D MXene可以有效地均匀电场分布，降低局部电流密度，缓解体积变化。ZnS能抑制副反应，促进Zn2+均匀分布，加速Zn2+迁移。因此，获得了稳定的无枝晶锌阳极，具有明显的循环稳定性高达1600 h和速率性能。探讨了保护层结构与锌阳极性能的关系。采用保护锌阳极和悬空硫掺杂3D MXene@MnO2阴极，可获得高能、长循环寿命、高速率的全电池。该工作为实用锌阳极和其他金属基电池系统的设计提供了方向。
图1.不同温度下制备S/MX@ZnS@Zn的示意图。
图2.Zn在(a-f)原始Zn和(g-l) S/MX@ZnS@Zn-350阳极上以1 mA cm-2的电流密度与不同的沉积时间沉积的示意图(a, g) 0 h, (b, h) 1 h, (c, (i) 2 h, (d, j) 5 h, (e, k) 10 h, (f, l) 20h。
图3.S/MXene@MnO2的制备与表征。(a) S/MXene@MnO2的综合方案。(b) MXene、MnO2和S/MXene@MnO2的XRD谱图，(c) Raman谱图和(d) XPS谱图。(e) (e) S 2p，(f) C 1s，(g) Ti 2p，(h) Mn 2p和(i) O 1s元素的高分辨率XPS谱。(j) S/MXene@ MnO2的俯视图和(k)横断面SEM，(l)数码照片和(m, n) EDS元素映射。
图4.以S/MXene@MnO2为阴极，以原始锌箔或S/ MX@ZnS@Zn-350为阳极的水充电池示意图。
综上所述，设计了一种由电子导电硫掺杂3D MXene和离子导电ZnS组成的非均质保护层。该层的优点可以总结为(1)硫掺杂与ZnS的生成同时实现。(2)掺硫3D MXene通过均匀化电场分布，降低局部电流密度，缓解体积变化，可以有效引导Zn电沉积的均匀性。(3) ZnS能促进Zn2+均匀分布，加速Zn2+迁移，抑制副反应(钝化、腐蚀、析氢等)。(4)保护界面在ZnSO4水溶液中具有较高的稳定性，通过避免电解质引起的副反应和调节Zn的电镀/剥离行为，增强了Zn阳极的可逆性。在这些协同效应的作用下，锌阳极具有显著的倍率性能和1600 h以上的循环稳定性，并探讨了保护层结构与锌阳极性能的关系。高速率、稳定和灵活的全电池还构建了一个独立的硫掺杂MXene@ MnO2阴极。该工作为锌金属阳极和其他金属基电池系统的发展提供了思路。该工作也可指导锌金属阳极和其他金属基电池系统的界面工程。
https://doi.org/10.1021/acsnano.1c05934
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