ACS Nano | 材料信息学框架：加速发现高折射率二维材料

准确高效地预测二维（2D）材料的光学性质对于光子学应用至关重要，但由于理论与实验方法存在差异，这一任务依然具有挑战性。在这里，我们提出了一个基于物理的机器学习（ML）框架，用于加速二维材料的筛选。它结合了第一原理密度泛函理论（DFT）计算和图神经网络模型，并结合实验光谱验证和柯西模型积分。在此框架下，我们收集了一个包含 1000 多种过渡金属双烷化物（TMD）单层及其光学特性的数据库。我们还提出了一种通用方法，用于定义二维结构具有物理意义的厚度，从而修正基于 PBE 的密度泛函理论获得的光学性质。利用收集到的数据库，我们开发了一个基于柯西模型的机器学习模型，用于计算近红外（755–1064 nm）区域的折射率。所开发的方法反映了单分子层原子结构与其光学性能之间的相关性，这一点通过对独立二维材料数据库的广泛测试得到了证实。因此，我们的机器学习驱动策略为快速筛选具有定制光学功能的新型单层材料提供了强大工具，显著加速了下一代光子材料的发现和设计。作为应用，我们还进一步展示了高折射率候选材料如 Bi2Te2Se 如何实现单层波导中增强的场约束和长串扰长度，突出其集成光子学的潜力。

二维材料的光学性质对于现代光子学器件的发展至关重要，尤其因其在可见光与红外波段可高达4.0的高折射率而备受关注。然而，准确高效地预测二维材料的光学响应仍面临挑战，这主要源于理论计算与实验测量之间的差异。近日，一项研究提出了一种结合物理引导与机器学习的新型材料信息学框架，旨在实现二维过渡金属硫族化合物材料的高通量筛选与光学性质预测，为下一代光子学材料的快速发现与设计提供了有力工具。

该研究首先构建了包含超过1000种单层TMD材料的光学性质数据库，数据来源基于第一性原理密度泛函理论计算，并通过光谱椭偏实验验证了计算的可靠性。为解决二维材料厚度定义这一关键问题，研究团队提出了两种策略：一是基于已知体材料结构逐层划分厚度，二是通过计算硫族原子面间距并加上两倍范德华半径来定义“有效厚度”。结果表明，第二种方法更具普适性与物理意义，尤其适用于尚无体相参考的新型二维材料，从而显著提升了光学常数计算的准确性。

在建立高质量数据集的基础上，研究团队开发了一种两阶段机器学习模型，用于预测近红外波段（755–1064 nm）内二维TMD材料的波长依赖折射率。该模型首先采用原子线图神经网络从单层结构提取256维嵌入向量，捕获其原子结构与光学性质之间的关联；随后通过多层感知机将嵌入映射至柯西模型系数，进而重构出完整的折射率色散曲线。与当前先进的光谱预测工具GNNOpt相比，该框架在WS₂与WSe₂等典型材料上表现出更高的预测精度与物理一致性。

为验证模型的泛化能力，研究团队进一步将其应用于包含约五万种理论预测二维材料的Alexandria数据库中。经过热力学稳定性与结构相似性筛选，最终对约300种类TMD材料进行了折射率预测。结果显示，模型在700–1100 nm波长范围内的中位均方根误差为0.534，表明其具有良好的外推能力。尤其值得注意的是，部分新材料如Bi₂Te₂Se、ZrTeSe等表现出高于传统TMD的折射率，说明通过硫族元素替代可有效调控光学响应。

在应用层面，研究以Bi₂Te₂Se为例，通过传输矩阵法系统评估了其作为波导材料的性能。结果表明，得益于更高的折射率，Bi₂Te₂Se在纳米厚度下表现出更强的场约束能力与更长的串扰长度，相较于MoS₂具有更优的光子集成潜力，可用于实现超紧凑、低串扰的光子电路。

综上所述，该研究通过融合第一性原理计算、物理引导的厚度定义、图神经网络与柯西模型，建立了一个高效、准确且可扩展的二维材料光学性质预测框架。该框架不仅加速了高折射率二维材料的发现，也为面向集成光子学的材料设计与性能评估提供了可靠工具。尽管当前工作主要针对完整晶体结构，未来通过引入缺陷与无序的建模，将进一步提升模型在真实材料体系中的适用性，推动二维光子学材料向实际器件应用的转化。

参考消息：

DOI: 10.1021/acsnano.5c10644